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编辑/绿萝

由于现实世界中可能的材料组合的数量是天文数字，寻找新的有用的材料是一项艰巨的任务。神经网络电位（NNP）已被证明在为此目的进行原子模拟时特别有效。然而，现有的 NNP 通常是为狭窄的目标材料设计的，这使得它们不适合在材料发现中更广泛的应用。

近日，来自日本首选网络（Preferred networks）公司和 ENEOS 公司的研究人员创建了一个通用的 NNP，称为 PreFerred Potential (PFP)，它能够处理从元素周期表中选择的 45 种元素的任意组合。

研究人员使用 PFP 对各种系统进行了模拟，结果表明，该方法具有良好的定量性能。这项技术为材料发现提供了非常有用的工具。

该研究以「Towards universal neural network potential for material discovery applicable to arbitrary combination of 45 elements」为题，发布在《Nature Communications》上。

PFP 能够处理从元素周期表中选择的 45 种元素的任意组合。

图 1：PFP 支持的 45 种元素在元素周期表中被着色。

研究人员证明了 PFP 在选定领域的适用性：LiFeSO4F 中的锂扩散、金属-有机框架中的分子吸附、Cu-Au 合金的有序-无序转变以及费托催化剂的材料发现。所有结果均使用单一模型再现，其中没有将有关这四种类型系统的先验信息用作训练的先决条件。

锂扩散：锂离子电池用于各种应用，例如便携式电子设备和电动汽车。充放电速率是锂离子电池的基本特性之一。锂扩散越快，即锂扩散活化能越低，充放电速率越快。

LiFeSO4F 是一种具有 3.6 V 高电压的·锂离子电池正极材料，利用 PFP 的 CI-NEB 方法计算了 LiFeSO4F 中锂扩散的活化能，并与已有的 DFT 计算结果进行了比较。得到的锂扩散路径如图 2 所示，活化能如表 1 所示。

图 2：锂扩散路径投射到 FeSO4F 的 2 × 2 × 2 超晶胞上。

表 1：锂在稀释极限下通过 LiFeSO4F 扩散的活化能（即通过 FeSO4F）。

PFP 定性地再现了 DFT 结果，其中 LiFeSO4F 表现出一维扩散。此外，在数量上，PFP 以高精度再现了 DFT 结果。尽管在用于创建 PFP 的训练数据中没有明确给出过渡态和反应路径，但可以正确推断远离稳定状态的过渡态的能量，以及来自这种状态的谐波振荡。

金属有机骨架中的分子吸附：金属有机框架 (MOF) 是一类具有极高表面积的纳米多孔晶体材料。这些材料非常适合测试 PFP 的能力。

为了测试 PFP 对 MOF 的适用性，选择了一些有代表性的材料，并对其结构进行了优化。将 PFP 优化的晶体结构与文献中报道的实验晶体结构进行了比较。

图 3：PFP 创建的 MOF 结构的验证。

预测和实验晶格参数非常一致，经色散修正和不经色散修正后的晶格体积的平均绝对误差分别为+4.5% 和 +3.4%。这意味着两种情况下晶格参数的偏差约为 +0.7%。获得了良好的一致性，尽管 MOF 是域外数据集，并且没有使用这种结构来训练 PFP。

Cu-Au 合金有序-无序转变：局部微观结构和原子排列对于催化剂的性能至关重要。Cu-Au 合金是一个特别有趣的例子，因为它在很宽的成分范围内完全混溶，并表现出有序-无序转变。

为了证明 PFP 的适用性，研究人员进行了 Metropolis Monte Carlo (MC) 模拟，以研究不同成分的 Cu-Au 合金中有序相和无序相之间的转变温度。计算适用于三种不同的成分：CuAu3、CuAu 和 Cu3Au。图 4 总结了 MC 模拟所得结构的表征。

图 4：CuAu3、CuAu 和 Cu3Au 的 Voronoi 加权 Steinhardt 参数。

计算的有序参数显示了从有序相到无序相的明显转变。低温下的完美有序结构具有良好的有序参数，可以看作是一个单点。相比之下，随着温度的升高，出现干扰，图变得分散。CuAu3 的计算相变温度为 300-400 K，CuAu 为 800-900 K，Cu3Au 为 600-700 K。这些趋势与报道一致，证明了 PFP 的适用性。

费托催化剂的材料发现：费托（Fischer-Tropsch，FT）反应是由氢气和一氧化碳合成碳氢化合物，涉及多种基本化学反应。在此示例中，将注意力集中在 Co 表面上的甲烷化反应和 CO 解离过程。

图 5：合成气甲烷化反应在 Co(0001)上的活化能比较。

图 5 显示了 PFP 与报告值之间计算的活化能的比较。相关系数为 0.98，平均绝对误差为 0.097 eV，表明 PFP 对此类化学反应活化能的预测具有很高的保真度。

综上所述，研究人员开发了一种称为 PFP 的通用 NNP，它可以在具有 45 个元素的任意组合的系统上运行。

结果表明，单个 NNP 模型可以描述多种现象，具有高定量准确度和低计算成本。此外，还表明 PFP 可以再现设计阶段未设想的结构和能量特性。

研究证实了 PFP 是通用的，适用于筛选各种材料，而无需事先了解目标域中的原子结构。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-30687-9